Thèse soutenue le 12 juillet 2013 à Karlsruhe pour obtenir le grade de docteur de l'Université de Grenoble dans le cadre d’une cotutelle avec le Karlsruher Institut für Technologie - Spécialité : Nanophysique

Résumé :
Dans ce travail, différent systèmes ont été étudiés par des méthodes de microscopie électronique en transmission (TEM) : nanoparticules (NP) de Pt sur du carbone amorphe, boîtes quantiques (QD) de Ge, l'incorporation du Mn dans les QD de Ge and des nanocolonnes (NC) GeMn dans une matrice de Ge pure ou de GeSn. Le mûrissement de NP de Pt sur un film de carbone amorphe a été étudié par TEM haute résolution (HRTEM) après des recuits à des températures comprises entre 200 °C et 300 °C pour des durées allant jusqu'à 160 h. Une augmentation significative de la taille moyenne des particules est observé en augmentation la durée du recuit pour toutes les températures étudiées. Une expérience de recuit in situ a révélée deux étapes de mûrissement. La première est dominée par le mûrissement de Smoluchowski tandis que la seconde est dominée par le mûrissement d'Oswald de surface. La dépendance de type Arrhenius du coefficient de transport de masse de surface donne une énergie d'activation de Ed = 0,84 ± 0,08 eV/atome pour la diffusion des atomes de Pt sur un substrat de carbone amorphe. Des méthodes de TEM avancée ont été utilisé pour déterminer directement des profiles de concentration à l'échelle atomique et grand champ de vue par corrélation de signaux de champ sombre annulaire à grand angle (HAADF) et de spectroscopie de perte d'énergie d'électron (EELS). Cette méthode a été appliquée à l'étude de la concentration de Ge à l'échelle atomique dans le system SiGe. Le profile de concentration le long de la direction de croissance est expliqué par la ségrégation de surface des atomes de Ge pendant la croissance avec un modèle d'échange à deux états. L'incorporation de Mn dans les boîtes de Ge a été effectuée par croissance par jets moléculaire (MBE) de GeMn. Des précipités de SiMn sont formés pour des températures de croissance de 380 °C. La diminution de la température de croissance à 220 °C permet de limiter la ségrégation latérale de Mn et d'incorporer le Mn dans les Qs de Ge. Les compositions chimiques absolues obtenues par STEM-EELS prouvent que la densité atomique totale dans les NC de GeMn est presque deux fois supérieure par rapport à la matrice de Ge. Des études structurales par HRTEM montrent les NC cristallines sont très désordonnées. Les observations expérimentales peuvent être modélisées par une structure de phase α modifié, si des variants sont introduits pour annuler des réflexions de Bragg et des atomes de Ge sont substitués par des atomes de Mn. Les propriétés structurales et magnétiques de films GeSnMn croît par MBE à basse température (LTMBE) ont été étudiées. De manière similaire aux films GeMn, les atomes de Mn diffusent pendant la croissance et s'agrègent pour former des NC de quelques nanomètres de diamètre, alignées verticalement et riche en Mn. Les observations TEM en vue plane montrent clairement que l'incorporation de Sn n'est pas homogène avec des concentrations en Sn dans les NC inférieures à la limite de détection de l'EELS. La matrice présente une solution solide tandis qu'une coquille riche en Sn est formée autour des NC de GeMn. La magnétisation dans les couches de GeSnMn est plus élevée que dans celles de GeMn. L'augmentation du moment magnétique dans les couches de GeSnMn est probablement due à la modification de la structure électronique des atomes de Mn in the NC par la coquille de Sn.

Jury :
Président : Pr Dieter Zeppenfeld
Rapporteur : Pr Cécile Hébert
Rapporteur : Pr Florian Banhart
Examinateur : Pr Jörg Schmalian
Examinateur :  Pr Wim de Boer
Directrice de thèse : Dr Pascale Bayle-Guillemaud
Directeur de thèse : Pr Dagmar Gerthsen

Mots clés :
Mûrissement, Nanoparticules Pt, Nanocolonnes Ge(Mn), Semiconducteurs ferromagnétiques

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