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Maxime Boniface

Suivi à l'échelle nanométrique de l'évolution d'une électrode de silicium dans un accumulateur Li-ion par STEM-EELS

Publié le 22 décembre 2017


Thèse soutenue le 22 décembre 2017 pour obtenir le grade de doctorat de la Communauté Université Grenoble Alpes - Spécialité : Physique des Matériaux

Résumé :
L’accroissement des performances des accumulateurs Li-ion sur les 25 dernières années découle principalement de l’optimisation de leurs composants inactifs. Aujourd’hui, l’urgence environnementale impose de développer de nouveaux matériaux actifs d’électrode pour proposer la prochaine génération d’accumulateur qui participera à la transition énergétique. A cet effet, le silicium pourrait avantageusement remplacer le graphite des électrodes négatives à moyen terme. Cependant la rétention de capacité des électrodes de silicium est mise à mal par l’expansion volumique que le matériau subit lors sa réaction d’alliage avec le lithium, qui mène à la déconnexion des particules de Si et à une réduction continue de l’électrolyte. Une compréhension de ces phénomènes de vieillissement à l’échelle de la nanoparticule est nécessaire à la conception d’électrodes de silicium viables. Pour ce faire, la technique STEM-EELS a été optimisée de manière à s’affranchir des problèmes d’irradiation qui empêchent l’analyse des matériaux légers d’électrode négative et de la Solid electrolyte interface (SEI), grâce à l’analyse des pertes faibles EELS. Un puissant outil de cartographie de phase est obtenu et utilisé pour mettre en lumière la lithiation cœur-coquille initiale des nanoparticules de silicium cristallin, la morphologie hétérogène et la composition de la SEI, ainsi que la dégradation du silicium à l’issue de cyclages prolongés. Enfin, un modèle de vieillissement original est proposé, en s’appuyant notamment sur un effort de quantification des mesures STEM-EELS sur un grand nombre de nanoparticules.

Jury :
Président : Monsieur Ovidiu Ersen
Rapporteur : Monsieur Gianluigi Botton
Rapporteur : Madame Laurence Croguennec
Examinateur : Monsieur Cédric Haon
Sous la direction de Pascale Bayle-Guillemaud et de Saïd Sadki.

Mots clés :
Batteries Li-ion, Silicium


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