Dans Bi₂Fe₄O₉, les ions Fe³⁺ forment un réseau pentagonal magnétique du Caire. Avec un nombre impair de liaisons par pentagone, ce motif est frustré géométriquement, ce qui se traduit par une compétition entre les interactions de paires de spin. Ce réseau présente également une connectivité complexe, avec des sites Fe₁ et Fe₂ de coordination trois et quatre respectivement, contrairement aux réseaux triangulaires plus simples. Il en résulte un état fondamental non conventionnel consistant en un arrangement orthogonal des moments magnétiques en dessous de la température d’ordre TN ~ 240 K ​​^[1] (voir figure 1a). Cet état fondamental a également été obtenu théoriquement ​​^[2]. Cependant, avant cette étude, aucune détermination expérimentale des ingrédients microscopiques à l'origine de cet ordre particulier n'avait été rapportée.


Figure 1 : a) Arrangement magnétique des atomes Fe₁ (en bleu) et Fe₂ (en orange) sur le réseau pentagonal. Les ellipses bleues soulignent les spins Fe₁ antiferromagnétiques fortement couplés (dimères). b) Description schématique du mouvement local de deux atomes Fe₂ responsables du mode plat observé à 19 meV dans le spectre inélastique.

Dans ce travail, nous présentons des mesures de diffusion inélastique de neutrons du spectre d'excitations magnétiques dans Bi₂Fe₄O₉, spectre qui reflète la coexistence de mouvements locaux et collectifs de spins dus à la géométrie complexe du réseau.

On observe en effet une excitation non dispersive particulière située à une énergie constante pour tous les vecteurs de diffusion (voir figure 2c). Elle est liée à une précession locale d'une paire de spins Fe₂ qui ne se propage pas pour des raisons géométriques (voir figure 1b). En plus de ce mode, sont également visibles les ondes de spin dispersives attendues dans un tel système, résultant de la précession collective des moments magnétiques autour de leur position d'équilibre (représentées sur les figures 2a-c).

Ces spectres expérimentaux nous ont permis en outre de déterminer quantitativement les interactions magnétiques complexes dans Bi₂Fe₄O₉, en les comparant avec des calculs d'ondes de spin (représentés sur les figures 2d-f). Cinq interactions de super-échange antiferromagnétiques isotropes expliquent l'ordre magnétique observé et les excitations associées, y compris le mode plat particulier. Il est très intéressant de constater qu’il existe une hiérarchie dans la force de ces interactions qui se traduit par un réseau dominant de paires de spins Fe1 couplés antiferro-magnétiquement sur des liaisons presque orthogonales (voir figure 1a).


Figure 2 : Facteur de structure dynamique S(Q,ω) mesuré a – c) et calculé d – f). Les points noirs superposés aux spectres mesurés et calculés donnent les positions en énergie affinées à partir de l'expérience. Le mode plat est présent à l'énergie de 19 meV.

Nous avons étudié la signature de ces dimères Fe₁ dans l'état paramagnétique en mesurant la distribution d’aimantation induite dans la maille par un champ magnétique au-dessus de TN (voir figure 3).


Figure 3 : Distribution de l’aimantation projetée le long de l'axe c mesurée avec des neutrons polarisés (méthode du rapport de flipping) dans un champ magnétique _µoH = 6 T appliqué le long de a - b à T = 250 K.

Nous avons observé que l'aimantation induite sur le site Fe1 est extrêmement faible alors que les ions Fe₂ portent un moment magnétique induit non négligeable aligné le long du champ. Cette réponse différente des deux types de Fe confirme le fait que, même à une température où les fluctuations thermiques sont censées empêcher l'ordre magnétique de s’établir, de fortes corrélations antiferromagnétiques persistent entre les paires de Fe₁. Ils forment un réseau de dimères dans une mer de spins Fe₂ fluctuants.

Cette étude révèle, au-delà des exemples canoniques de systèmes frustrés, de nouveaux comportements qui devraient être plus généralement observés dans des matériaux où la frustration est liée à une connectivité complexe et des interactions hiérarchiques.