Thèse soutenue le 17 février 2022 pour obtenir le grade de docteur de la Communauté Université Grenoble Alpes - Spécialité : Nanophysique
Résumé : Les LED réalisées à partir de semi-conducteurs III-N sont d’excellentes candidates pour répondre à la demande croissante de sources UV efficaces et respectueuses de l'environnement. Malgré les travaux de recherche réalisés depuis plus de 20 ans sur les LED UV planaires qui ont conduit à d’importantes optimisations, il reste des défis à surmonter pour améliorer le rendement des sources UV. Une voie prometteuse dans l'optimisation des dispositifs UV est l'utilisation de nanostructures, comme les nano/microfils.
Ce travail de thèse porte sur la croissance et les propriétés optiques et structurales de puits quantiques non-polaires GaN/AlGaN, développés en géométrie cœur-coquille sur les facettes verticales de microfils de GaN. Ce type de structure originale est très peu présent dans la littérature avec une unique démonstration de dispositif LED émettant à 318 nm. Ainsi, ce travail correspond à des recherches pionnières sur les microfils cœurs-coquilles pour l’UV, avec une étude complète allant de la croissance par épitaxie en phase vapeur d’organométalliques des hétérostructures GaN/AlGaN non-polaires jusqu’à l’élaboration de dispositifs électroluminescents dans l’UV à partir de fils uniques. Nous avons tout d'abord étudié les conditions de croissance de la coquille AlGaN pour maîtriser le développement d’hétérostructures GaN/AlGaN non-polaires. Ensuite, des caractérisations structurales ont permis de déterminer la qualité cristalline des puits quantiques GaN/AlGaN, les différentes vitesses de croissance des couches epitaxiées, ainsi que la composition à 60 % d’Al dans l’alliage d’AlGaN. L’émission UV des puits GaN/AlGaN non-polaires a été mesurée par cathodoluminescence et photoluminescence à basse température permettant de rendre compte du contrôle de l’émission UV dans la gamme 350-290 nm en faisant varier les épaisseurs des puits quantiques de 4,3 à 0,7 nm. D’autre part, les caractérisations optiques ont montrées des phénomènes de localisation pour les puits les plus fins que des mesures locales de cathodoluminescence et des observations TEM ont permis d’attribuer à un régime de boîtes quantiques.
Une partie de ce travail s’est également intéressé à la relaxation des contraintes par la formation de fissures dont l’incidence négative sur l'émission des puits a été observée par cathodoluminescence. Cette étude, a confirmé l’existence d’un critère de relaxation pertinent pour les structures cœurs-coquilles qui est définit par un seuil empirique d'énergie élastique par unité de surface, qui avait déjà été estimé à 4 J.m
-2 pour des structures planaires. Ainsi, pour respecter cette limite, une réduction de l'épaisseur des barrières d'AlGaN a permis la suppression complète des fissures.
La dernière partie des travaux de thèse a été dédiée aux études préliminaires des propriétés électriques de l’hétérostructure GaN/Al
0.6Ga
0.4N insérée dans une jonction p-n en géométrie cœur-coquille. Un premier dispositif a été développé avec des puits de GaN de 2,6 nm permettant d’obtenir une électroluminescence dans l’UV-A à 340 nm. Des mesures EBIC ont bien confirmé la présence d’une jonction p-n radiale. Nous avons également pu démontrer une électroluminescence de fil unique dans l’UV-B à 310 nm pour une hétérostructure en régime de boites quantiques, ce qui est au niveau de l’état de l’art en termes de longueur d’onde. Enfin, un dernier dispositif UV-B a été réalisé avec des barrières d’AlGaN ultrafines, ce qui a permis de contourner le régime de boîtes quantiques et d’obtenir la croissance de puits ultrafins sous la forme de monocouches. Ainsi, une hétérostructure avec des barrières d’Al
0.6Ga
0.4N et des puits de GaN de seulement 2 monocouches d’épaisseurs (0,55 nm) a été réalisée, donnant une électroluminescence record de seulement 302 nm pour des structures cœurs-coquilles sur des microfils de GaN.
Jury :
Président : Monsieur Julien Pernot
Rapporteur : Monsieur Gilles Patriarche
Rapporteur : Monsieur Pierre Lefebvre
Examinatrice : Madame Amélie Dussaigne
Examinateur : Monsieur Julien Brault
Invité : Monsieur Benoït Amstatt
Directeurs de thèse : Joël Eymery
Co-directeur de thèse : Christophe Durand
Mots clés :
Croissances MOCVD, fil cœur-coquille, UV, nanostructures, non-polaire
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